Öğrenci eylemleri içinde etkinliği giderek artan Deniz Gezmiş, 12 Haziran 1968'de İstanbul Üniversitesi'nin işgal edilmesinde önderlik etti. İşgal Konseyi adına İ.Ü. Senatosu ile Baltalimanı'nda yapılan görüşmelere katılan öğrenci heyetinin içinde yer aldı; öğrenci haklarının elde edilip işgalin sona erdirilmesinde etkili oldu. İşgalden kısa bir süre sonra İstanbul'a gelen 6. Filo'yu protesto eylemlerinde yer alan Gezmiş, 30 Temmuz 1968'de bu eylemlerden dolayı tutuklandı ve 20 Eylül 1968'de serbest bırakıldı. Bütün bu olaylardan sonra öğrenci hareketinin efsanevi lideri haline geldi.

TİP içinde yoğunlaşarak ayrılıklara ve tartışmalara yol açan ideolojik sorunlarda "Millî Demokratik Devrim" gurubunun görüşlerini benimseyen Deniz Gezmiş, bu görüşün özellikle devrimci öğrenciler arasında yayılmasında etkili oldu.

12 Mart Muhtırası olduktan üç gün sonra yani 15 Mart 1971'de bir motosiklette Deniz Gezmiş ve Yusuf Aslan, diğer motosiklette ise Sinan Cemgil yola çıktılar. Sinan Cemgil daha sonra yol ayrımından Nurhak'a doğru yol aldı. Deniz Gezmiş, Yusuf Aslan ile birlikte Sivas'a gitmekteyken motosikletleri bozuldu. Bir ihbar sonucu polislerin gelmesi üzerine çıkan çatışmada Aslan ile birbirlerini kaybettiler. Aslan, o esnada Elmalı'da iken Gezmiş, 16 Mart 1971 Salı günü Sivas'ın Gemerek ilçesinde etrafı sarılarak yakalandı ve Kayseri'ye getirildi. Buradan Ankara'ya zamanın İçişleri Bakanı Haldun Menteşeoğlu'nun makamına götürüldü.

Mahkemesi 16 Temmuz 1971 günü Altındağ Veteriner Okulu binasında Tuğgeneral Ali Elverdi başkanlığında Baki Tuğ savcılığında Ankara Sıkıyönetim Komutanlığı 1 no'lu Mahkemesi'nde başlayıp 9 Ekim 1971 günü bitti. Deniz ve arkadaşları, 16 Temmuz 1971'de başlayan THKO-1 Davası'nda TCK'nin 146. maddesini ihlâl ettiği gerekçesiyle 9 Ekim 1971'de 146/1 maddesi uyarınca idam cezasına çarptırıldı. Yusuf Aslan ve Hüseyin İnan ile birlikte 6 Mayıs 1972 tarihinde, gece 1:00-3:00 arası, Ulucanlar Cezaevi'nde asılarak idam edildi.