6 Temmuz 1966 tarihinde girdiği üniversite sınavında hem fen fakültesini hem de hukuk fakültesini kazandı. Babası, Deniz'in fen fakültesine gitmesini istedi. Deniz, babasının isteğini geri çevirmeyerek fen fakültesine gitmeyi kabul etti. Fakat daha sonra fikir değiştirerek hukuk fakültesine kaydını yaptırdı. 7 Kasım 1966'da İstanbul Üniversitesi Hukuk Fakültesi'ne girdi. Ardından 19 Ocak 1967'de Türkiye Millî Talebe Federasyonu (TMTF) binasının yedd-i emine verilmesi sırasında çıkan olaylarda yakalandı ve bir gün sonra iki arkadaşıyla çıkarıldığı mahkeme tarafından serbest bırakıldı.

22 Kasım 1967'de öğrenci örgütlerinin düzenlediği Kıbrıs Mitingi sırasında Aşık İhsani ile birlikte ABD bayrağını yaktıkları gerekçesi ile gözaltına alınıp daha sonra serbest bırakılan Deniz Gezmiş, Hukuk Fakültesi'nde birlikte okuduğu arkadaşlarıyla birlikte 30 Ocak 1968'de "Devrimci Hukukçular Örgütü"'nü kurdu. 7 Mart 1968'de İstanbul Üniversitesi Fen Fakültesi konferans salonunda düzenlenen toplantıda konuşma yapan Devlet Bakanı Seyfi Öztürk'ü protesto ettiği için tutuklandı. 2 Mayıs'a kadar tutuklu kalan Gezmiş, 30 Mayıs'ta 6. Filo'yu protesto ettiği için yargılandı ve beraat etti.

Öğrenci eylemleri içinde etkinliği giderek artan Deniz Gezmiş, 12 Haziran 1968'de İstanbul Üniversitesi'nin işgal edilmesinde önderlik etti. İşgal Konseyi adına İ.Ü. Senatosu ile Baltalimanı'nda yapılan görüşmelere katılan öğrenci heyetinin içinde yer aldı; öğrenci haklarının elde edilip işgalin sona erdirilmesinde etkili oldu. İşgalden kısa bir süre sonra İstanbul'a gelen 6. Filo'yu protesto eylemlerinde yer alan Gezmiş, 30 Temmuz 1968'de bu eylemlerden dolayı tutuklandı ve 20 Eylül 1968'de serbest bırakıldı. Bütün bu olaylardan sonra öğrenci hareketinin efsanevi lideri haline geldi.

TİP içinde yoğunlaşarak ayrılıklara ve tartışmalara yol açan ideolojik sorunlarda "Millî Demokratik Devrim" gurubunun görüşlerini benimseyen Deniz Gezmiş, bu görüşün özellikle devrimci öğrenciler arasında yayılmasında etkili oldu.